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国际顶刊《Angew》一种化学焊接的三态晶体管!

时间:2020-04-21 07:02

多金属含氧酸盐是一种纳米电子元件,具有结构多功能性和丰富的电化学特性,但是很多方面仍未被探索。本文将单个簇状焊料化学焊接到两个纳米电极上获得三态晶体管,为此类化合物在电子学中的进一步应用铺平了道路。

近日,英国利物浦大学的研究者合成了一个吡啶覆盖的Anderson-Evans的多金属含氧酸盐,并用它来制造单分子结,使用该有机末端将单个簇状焊料化学焊接到两个纳米电极上。在电化学环境中操作该设备,通过探测不同氧化态多金属含氧酸盐的电荷传输,验证了其是一个有效的三态晶体管。相关论文以题为“A chemically soldered polyoxometalate singlemolecule transistor”于04月09日发表在Angewandte Chemie InternationalEdition上。

分子组装,甚至单个分子,在未来可能为传统的纳米电子和纳米制造提供新的方法,并通过自底向上的自组装方法和微型化来提高可伸缩性。自20世纪90年代末的首次开创性研究以来,已经证明了单分子器件具有半导体二极管、电阻、开关和晶体管等行为,用于制造连接分子的化学复杂性也迅速增加。

多金属含氧酸盐(POMs)是一类具有良好稳定性和丰富电化学性质的聚类化合物。相对较高氧化态的多金属中心通过μ2-氧负离子配体连接在一起,使得它们在环境空气和溶液中不易分解,从而在多种氧化还原状态下保持稳定。近年来,人们致力于有机高分子的功能化,赋予其生物相容性和发光等特性,并为配位聚合物和三维框架的合成提供额外的金属结合位点。

然而,在分子电子学中也可以利用金属末端作为电极锚定基团,以确保清晰的结形成,并在分子和源极/漏极之间提供强大的机械稳定性和高电子耦合。但有关多金属含氧酸盐的分子电子元件研究,还局限于一些小众研究,主要是关于它们作为纳米整体(即单层或薄膜)或固定在金属表面的行为。

此文中,研究者将重点放在使用吡啶基配体功能化的Anderson-Evans簇(图1a和1b)的合成上,即1,(NC5H4)-C-(CH2O)3≡[MnMo6O18]≡(OCH2)3-C-(C5H4N),然后将其作为分子线用于制作化学焊接的单-多金属含氧金属结。该研究中MnMo6O24氧化物簇芯的顶部有两个4-吡啶基团,它们可作为电极的接触点,允许制造单-POM结。在电化学控制下,该结表现出明显的OFF-ON-OFF行为,两个相邻电荷态之间的电导差异超过一个数量级。类似晶体管的行为源于POM处于三种不同的电荷状态(-2、-3和-4),这取决于施加的电化学电势,而在电导与电势图中可进一步看到一个清晰的静电门控。结果可以在非共振隧穿的框架内建模,而电荷态的隧穿概率取决于分子导线的电荷态。

该文中所制得的结,即使在高偏置电压的情况下,也很坚固,进一步展示了POM在分子电子学领域的应用前景。由于其多重电荷/氧化态和高稳定性,该研究结果为此类化合物在电子学中的进一步应用铺平了道路。(文:水生)

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